福建物质结构研究所林航/王元⽣团队《Nature

communications》|激光光源⽤⾼效荧光微晶玻璃膜的快速烧结新技术

材料与器件应⽤ 发光材料与器件应⽤ 2025年03⽉26⽇ 08:10 ⼭东

在激光照明和显示领域，传统的荧光材料（如有机硅胶封装荧光粉）存在⾼温易⽼化问题，导致其热稳定性和耐⽤性难以满⾜应⽤需求_。这⼀技术瓶颈促使热稳定性与耐辐照性更优的全⽆机荧光材料的研发_。其中，荧光微晶玻璃膜因其突出的成本效益_、便捷的制造⼯艺和灵活的设计特性⽽成为研究热点_。然⽽，传统荧光微晶玻璃膜制备⼯艺需依赖⾼温⻓时间处理，不仅能耗⾼，更会引发荧光粉（尤其是氮化物/氧氮化物体系）的热降解与热侵蚀，从⽽制约材料与光源器件的光⾊性能_。

本⽂提出了⼀种快速热退⽕（RTA）技术，利⽤⾼功率红外辐射（>10 kW）在10秒内实现荧光微晶玻璃膜的⾼度致密化（孔隙率 < 3%）_。该制备技术适⽤于不同荧光粉体系和多种基板，显示了设计灵活性和通⽤性_。经RTA处理，显著抑制了界⾯反应，荧光粉颗粒⼏乎未被侵蚀，仅在颗粒表⾯观察到1-2 nm的离⼦扩散层_。SCASN:Eu荧光微晶玻璃膜的内量⼦效率达到91.2%，远⾼于传统烧结技术制备的样品_。重要的是，RTA技术的均匀温度场适合材料的⾼通量筛选，能够快速验证理论预测，有望加速各种新型微晶玻璃膜材料的发现_。

1.RTA技术制备荧光微晶玻璃膜⽅法

通过快速热退⽕（RTA）⽅法制备荧光微晶玻璃膜（PiGF），其⼯艺流程如下：⾸先将氮化物荧光粉_、玻璃粉与有机胶体均匀混合，随后涂覆于⾼热导率基底表⾯，经 150℃⼲燥去除有机物，最后在RTA设备中完成烧结_。RTA装置主要由⻧钨灯_、热电偶和⽯英⽀架等核⼼部件构成，通过灯热辐射与硅⽚热传导（硅⽚吸收⼤量红外热辐射）的协同效应，可在10秒内实现PiGF的⾼效烧结_。该技术具有显著的⼯艺优势：其加热速率⾼达~55℃/s，能耗仅为传统烧结⼯艺的4.3%。有限元模拟结果进⼀步证实，RTA处理过程中硅⽚温度分布均匀且升温迅速，这⼀特性使其特别适合⼤规模⽣产与⾼通量筛选应⽤_。

图1 |快速烧结过程_。a通过RTA技术合成荧光微晶玻璃膜（PiGF）的示意图_。b RTA设备的内部结构_。c ⽤于有限元模拟的三维模型；将5 × 5个样品放在单晶硅⽚上，⽤两个平⾯辐射源照射_。d RTA烧结⼯艺的实验和模拟加热曲线；e 在550 ℃下，使⽤有限元分析模拟晶⽚表⾯上温度分布_。

2.⾼通量快速筛选和合成策略普适性

RTA技术凭借万瓦级⾼功率红外辐射，实现了微晶玻璃膜在较低温度下的快速致密化，不仅显著降低了能耗与处理时间，更为荧光微晶玻璃膜的快速合成与⾼性能材料筛选提供了⾼效平台_。在实验验证中，研究⼈员以5种荧光粉与5种玻璃粉为例进⾏快速筛选，发现不同荧光粉在RTA烧结条件下与特定玻璃粉展现出最佳适配性_。例如，对于 SCASN:Eu，在550℃下烧结10秒时，其与NL-4玻璃粉组合可获得最⾼的外量⼦效率（EQE）_。与传统烧结⼯艺的对⽐分析进⼀步证实，RTA技术制备的微晶玻璃膜在透光率_、内量⼦效率（IQE）和EQE等关键性能指标上均展现出显著优势_。此外，RTA技术展现出优异的通⽤性与⼯艺灵活性，可按需定制具有不同发光特性的荧光和余辉发光

PiGF，并适⽤于不同基底材料，在光电⼦领域具有⼴泛的应⽤前景_。

图2 |⾼通量合成和筛选_。a荧光微晶玻璃膜（PiGFs）的⾼通量合成和筛选过程的示意图；Ai: 荧光粉类型（i = 1 ~ m）；Bj: 玻璃类型（j = 1 ~ n）_。b该表显示了通过RTA技术制备的具有不同荧光粉和玻璃组合的PiGFs的外量⼦效率（EQE）值；插图显示了在⽇光下RTA烧结之前（顶部）和之后（底部）的25 个PiGFs的5 × 5矩阵的数码照⽚_。c 该表显示了通过RTA在不同温度下⽤SCASN:Eu荧光粉和玻璃的不同组合制备的PiGFs 的EQE值_。d⽇光下RTA制备的玻璃膜的数码照⽚_。RTA 制备的在⽇光下（e）和在紫外线下（f）的SCASN:Eu PiGF。⽐例尺=1cm。g通过RTA制备的玻璃膜在800 nm的透过率_。SCASN:Eu PiGFs的（h）内量⼦效率（IQE）和（i） EQE值_。

3.RTA-PIGF的微观结构采⽤聚焦离⼦束（FIB）技术精确切割出同时包括荧光颗粒与玻璃基质的微平⾯，并通过透射电⼦显微镜（TEM）进⾏微观结构观察_。HAADF-STEM图像清晰地揭示了 SCASN颗粒与玻璃基质之间的界⾯特征，相应的EDS元素分布分析显示：Sr、Al、N元素主要富集于荧光颗粒区域，O元素则集中于玻璃基质，⽽Si元素如预期般均匀分布于两相之中_。与传统烧结样品相⽐，RTA处理样品的界⾯特性表现出显著差异：传统烧结样品在界⾯处形成约20 nm的模糊过渡区，并伴随明显的元素迁移现象；⽽RTA处理样品仅在界⾯处观察到1-2 nm的离⼦互扩散区，该区域内晶格结构出现模糊化，并伴随⾼密度离⼦空位的形成_。微观分析结果证实，RTA技术有助于显著抑制荧光微晶-玻璃界

⾯反应_。

图3 |微观结构_。a 分别在(i) 1 s、(ii) 3 s、(iii) 5 s、(iv) 7 s和(v) 10 s的不同烧结时间的玻璃膜的SEM图像_。⽐例尺= 5 μm。b烧结10秒钟的荧光微晶玻璃膜（PiGF）的显微 CT 3D图像；插图显示了玻璃膜的孔隙尺⼨分布和孔隙率的定量分析（观察体积： 1000×1000×86 μm3；分析极限：500 nm）_。⽐例尺 = 200 μm。烧结10 s的 SCASN:Eu PiGF表⾯的SEM图像，SCASN:Eu和玻璃基质很容易区分_。⽐例尺 = 50 μm。 d 10 s烧结的SCASN:Eu PiGF截⾯上的SEM图像；PiGF与蓝宝⽯的界⾯清晰_。膜厚：86 μm；⽐例尺 = 50 μm。e 荧光粉和相应的快速烧结退⽕（RTA）处理的PiGF （SCASN-PiGF-RTA）的XRD图_。f FIB切割的PiGF的⼀个微平⾯的TEM图像_。对红框部分进⼀步放⼤进⾏观察_。⽐例尺 = 2 μm。 g界⾯附近荧光粉颗粒和玻璃基质的元素分布_。⽐例尺 = 100 nm。h在界⾯附近拍摄的HRTEM图像，右图显示了相应区域的 FFT图像_。⽐例尺 = 10 nm。i 在界⾯处放⼤的HRTEM图像_。观察到厚度为1-2 nm的模糊的相互扩散区域（⽩⾊虚线）,其中可以清楚地观察到⼀些⾼密度的离⼦空位（红⾊虚线圈部分）_。⽐例尺 = 2 nm。

4.RTA-PiGF的发光性能

由于RTA烧结过程中成功抑制了荧光粉氧化和热降解，S-PiGF-RTA样品发射峰相⽐于荧光粉偏移仅3 nm，远⼩于传统烧结的7 nm。其内量⼦效率（IQE）达到91.2%的优异⽔平，发光寿命仅衰减7%，且在200℃⾼温下仍能保持90.4%的发光强度，这些性能指标均明显优于传统烧结样品_。采⽤蓝光激光激发时，RTA处理的PiGF荧光轮（PtoG⽐为1:1，膜厚86 μm）实现了1004 lm的光通量和60-100 lm/W的光效，器件性能也显著更优_。进⼀步通过优化光热管理，光通量可提升⾄2379 lm，光效达140 lm/W。这些结果表明，RTA技术为⾼性能全⽆机微晶玻璃膜材料与光源器件的开发提供了可靠的技术路径_。

4.RTA-PiGF的发光性能

由于RTA烧结过程中成功抑制了荧光粉氧化和热降解，S-PiGF-RTA样品发射峰相⽐于荧光粉偏移仅3 nm，远⼩于传统烧结的7 nm。其内量⼦效率（IQE）达到91.2%的优异⽔平，发光寿命仅衰减7%，且在200℃⾼温下仍能保持90.4%的发光强度，这些性能指标均明显优于传统烧结样品_。采⽤蓝光激光激发时，RTA处理的PiGF荧光轮（PtoG⽐为1:1，膜厚86 μm）实现了1004 lm的光通量和60-100 lm/W的光效，器件性能也显著更优_。进⼀步通过优化光热管理，光通量可提升⾄2379 lm，光效达140 lm/W。这些结果表明，RTA技术为⾼性能全⽆机微晶玻璃膜材料与光源器件的开发提供了可靠的技术路径_。

图4 |发光性能_。通过传统烧结（TS）和快速热退⽕（RTA）制备的SCASN:Eu荧光微晶玻璃膜（PiGF）的a PL光谱_、b内/外量⼦效率（I/EQE）和吸收效率（Abs）的⽐较；还提供了原始荧光粉的数据以供参考_。c通过RTA制备的SCASN:Eu荧光微晶玻璃膜（S-PiGFRTA）的IQE与⽂献中报道的红⾊全⽆机材料的⽐较（详⻅补充表4）_。d荧光轮的数码照⽚_。荧光轮的e光通量和f发光效率，是⼊射激光功率和功率密度的函数_。通过RTA和TS⽅法制造的氮化物和氧氮化物以及原始荧光粉的IQE。h通过RTA技术制备的氮化物和氧氮化物荧光轮的光通量随⼊射激光功率和功率密度的变化_。i 在27 W mm2 蓝⾊激光激发下，使⽤和不使⽤镀银铝板层压的SCASN:Eu PiGF荧光轮的EL光谱⽐较_。在e、f和h中，上⾯的x轴代表⼊射激光功率，⽽下⾯的x轴代表⼊射激光功率密度；通过将⼊射激光功率除以光斑⾯积（光斑⾯积：0.628 mm）来计算⼊射激光功率密度_。

5.应⽤展示

为评估RTA-PiGF在激光驱动光源中的实际应⽤性能，研究⼈员构建了⼀套基于图案化结构微晶玻璃膜荧光轮（LuAG+SCASN PiGF）的激光显示系统_。在该系统中，蓝光激光依次通过准直透镜_、分⾊镜和凸透镜，最终照射⾄带有镀银铝板的图案化荧光轮表⾯_。荧光轮产⽣的红光和绿光与透射的蓝光混合后，经投影在LCD屏幕上形成显示图像_。实验结果表明，在27 W/mm²的激光激发条件下，图案化荧光轮实现了3502 lm的最⼤光通量和206 lm/W的光效，性能表现优异_。与商⽤YAG基激光光源相⽐， RTAPiGF荧光轮在LCD屏幕上呈现出更为鲜艳的显示效果_。此外，研究团队还利⽤RTAYAG:Ce³⁺ PiGF搭建了⼀个简易的全息显示装置，成功实现了虚拟三维图像与现实物体的实时交互，充分展示了荧光微晶玻璃膜在虚拟现实领域的应⽤潜⼒_。

图5 |应⽤展示_。基于SCASN:Eu PiGF + β-Sialon:Eu PiGF荧光轮的激光驱动显示系统的a示意图和b数字照⽚_。 c 荧光轮转化光源的相应EL光谱_。激光在LCD屏幕上基于商⽤YAG转换LD光源（d, e）和荧光轮转换LD光源（f, g）的视觉效果_。 h基于PIGF构建的全息显示系统的h示意图和i数码照⽚；i的插图显示在真实的⼿上叠加了虚拟⽕焰_。

该⼯作得到了国家基⾦委海峡基⾦重点项⽬_、国家基⾦⾯上项⽬以及福建省杰⻘等项⽬的资助_。

期刊：Nature Communications

题⽬：Rapid sintering of high-efficiency phosphor-in-glass films for laser-driven light source

作者：Pengfei Wang, Hang Lin, Guoxin Chen, Weitong Weng, Yue Xu, Yi Lin, Ju Xu, Yao Cheng & Yuansheng Wang 接受⽇期：Published online: 21 March  2025 原⽂链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-58099-5

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